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饮用水中粉末活性炭应急处理技术研究

饮用水中粉末活性炭应急处理技术研究

编辑:天空彩票手机开奖 发布日期:2018-06-19 09:20

饮用水中粉末活性炭应急处理技术研究

2,4滴化学名称为2,4-二氯苯氧基乙酸,是一种内吸性除草剂,人体摄入大剂量的2,4滴后会引起消化系统和神经肌肉系统的危害,甚至导致死亡。粉末活性炭用于给水处理已有80多年的历史,是水处理中最常用的吸附剂。其对水中的色、嗅、味去除效果明显,对农药、酚类和卤化烃等消毒副产物及其前体物均有较强的吸附能力,特别适用于受突发性水污染影响及原水水质季节性变化较大的水厂。美国环保署有关饮用水标准的有机污染物指标中,有51项将活性炭应用列为最有效的处理技术。

投加粉末活性炭可以与强化混凝形成互补,提高工艺对腐殖酸、苯酚等的去除效果。我国自20世纪60年代末期开始活性炭吸附技术的研究,已取得大量的研究成果,并在实际应用中取得了成功。

当水体发生突发性有机物污染事件时,其在暴发时间、作用强度上,有不同于一般性水污染的特点,常规工艺很难保证出水水质。为保障饮用水安全,需要一种能快速启动、有效的水处理技术。笔者结合国内水厂绝大多数还是采用常规水处理技术的现实情况,并考虑水厂的经济承受能力,得到比较可行的应急处理技术是与现行处理工艺相结合的粉末活性炭技术。

1试验材料与方法

1.1试验方法

吸附动力学:用去离子水配制污染水样,加入到550mL的碘量瓶中,投加质量浓度为20mg/L的粉末活性炭,并用磁力搅拌器缓慢搅拌,在反应时间分别为0,10,20,30,60,120和240min时,采集水样测定剩余浓度,用于粉末活性炭吸附动力学的研究。

吸附等温线:分别配制有机污染物质量浓度为国家标准限值5倍的水样,加入到6个550mL的碘量瓶中,投加不同浓度的粉末活性炭,并采用磁力搅拌器进行缓慢搅拌直到吸附达到平衡,采集水样测定剩余浓度。

粉末活性炭对污染物的平衡吸附容量可通过下式计算:

qe=V(C0-Ce)/W

式中qe—平衡时的吸附容量,mg/mg;

  V—溶液体积,L;

  C0—污染物初始浓度,mg/L;

  Ce—污染物平衡浓度,mg/L;

  W—粉末活性炭质量,mg。

1.2试剂与分析方法

2,4滴(纯度≥98.0%)为德国Dr.Ehrenstorfer标准品。2,4滴的测定方法采用液相色谱法,方法依据为《生活饮用水标准检验方法 农药指标》(GB/T5750.9—2006)。

2试验结果

2.1吸附动力学

用去离子水配制超标5倍的水样,投加质量浓度为20mg/L的粉状活性炭,考察了吸附时间对粉状活性炭去除2,4滴的影响,结果如图1所示。

图1粉状活性炭对两种农药的吸附速率

从图1可以看出,去离子水条件下,粉末活性炭对2,4滴的去除效果很好。吸附时间越长,去除率越大。240min便可将污染物的浓度降至国标以下。整个吸附可分为3个阶段,初期粉末活性炭对污染物的去除速率很大,10min的去除率可达到90%。接下来进入了缓慢增长期,在10min到60mn的时间里,随着吸附接近饱和,吸附速率下降,吸附60min时去除率达到96.1%;60min以后达到了平衡吸附期,去除率随时间的延长变化不大。

吸附过程中速率的变化通常用吸附动力学模型来描述,并确定吸附的限速步骤。该研究采用准一级动力学方程、准二级动力学方程和 Weber-Morris吸附速率方程来对吸附过程进行描述。

准一级动力学方程:

qt=qe(1-ek1t)

准二级动力学方程

qt=K2q2et/(1+K2qet)

令:h=K2q2et

Weber-Morris吸附速率方程为:

qt=Kdt1/2+C

式中qe—平衡时的吸附容量,mg/mg;

qt—t时刻的吸附容量,mg/n

K1—一级吸附速率常数,min-1;

Kd—颗粒内扩散速率常数,mg/(mg·min);

k2—二级吸附速率常数,mg/(mg·min);

t—吸附时f间,min;

h—初始吸附速率常数,mg/(mg·min)。

使上述动力学方程对试验数据进行拟合,结果如图2和图3所示。

图2 2,4滴的准一级、准二级动力学方程
图3污染物的Weber-Morris吸附速率方程

采用准一级和准二级吸附速率方程对粉末活性炭吸附2,4滴的拟合结果如图2所示。在二级动力学方程的拟合中纵轴t/qt,显示的为对数刻度坐标。

由图2可知,与准一级动力学方程相比,准二级动力学方程拟合曲线能更好地与数据点重合,相关系数为0.99,而且由准二级动力学方程计算得出的吸附容量值与试验中实际得到的吸附容量值很接近。上述结果表明,准二级动力学方程更适合描述粉末活性炭对2,4滴的吸附动力学过程。准二级动力学模型包含了吸附的外部液膜扩散、表面吸附和颗粒内扩散等所有过程,能更真实地反映粉末活性炭对污染物的吸附过程。

吸附过程通常包括3环连续的阶段:第一阶段称为颗粒外部扩散(又称膜扩散阶段),吸附质首先通过这个薄膜到达吸附剂的外表面;第二阶段称为颗粒内部扩散阶段,经液膜扩散到吸附剂表面的吸附质向细孔深处扩散;第三阶段称为吸附反应阶段,吸附质被吸在孔内表面。

吸附过程的总速率则取决于3个过程中最慢的阶段。一般来说,第三步即反应阶段的吸附反应速度很快,粉末活性炭迅速在微孔表面各点上建立吸附平衡,因此,总的吸附速率般由膜扩散、内扩散或由两者共同控制。 Weber-Morris吸附速率方程中的截距C反映了边界层效应。通过q对t1/2作图,直线部分的斜率即为颗粒内部扩散速率常数Kd。如果qt对t1/2作图呈线性关系并通过原点,则说明吸附由颗粒内部扩散控制。如果直线不通过原点,则截距C越大,膜扩散对吸附速率的影响也越大。

由图3可以看出,qt对t1/2呈现出两个阶段,说明粉末活性炭对污染物的吸附速率受内部扩散和膜扩散共同控制,其中第一阶段为吸附的前60min,直线通过原点,说明在这段时间里,粉末活性炭对污染物的吸附速率受颗粒内部扩散速率的控制;第二阶段为吸附60min以后,直线不通过原点,且截距C较大,说明这一阶段受膜扩散的影响比较大。

2.2吸附等温线

吸附等温线可以表示当吸附达到平衡时,吸附质在液相与固相之间的分布规律。通过对不同类型的吸附等温线进行分析,找到合适的吸附等温线模型,可以用于计算在一定的原水污染物浓度和吸附平衡浓度下,所需的粉末活性炭投加量。其对于描述溶质与吸附剂间的作用和优化吸附剂的用量是非常重要的。Langmuir吸附等温式和Freundlich吸附等温式是描述粉末活性炭吸附规律常用的吸附等温式,该研究主要采用这两种模型来描述粉末活性炭对污染物的吸附,并通过相关系数R2来评价吸附等温线模型的适用性。

Langmuir吸附等温式为: qe=abCe/(1+aCe)

式中qe—粉末活性炭的吸附容量,即单位质量吸附剂对吸附质的吸附量,mg/mg;

    Ce—吸附质的平衡浓度,mg/L;

    a,b—常数,b是吸附容量的极限值。

Freundlich吸附等温式为:qe=KC1/ne

式中K为常数,主要与吸附剂对吸附质的吸附容量有关,K值越大,吸附容量越大;1/n值越小吸附作用力越强,当1/n在0.1-0.5时,表示容易吸附,当1/n>2时,表示难以吸附;K和1/n两个常数常用来比较活性炭的吸附性能;其余符号同前。

结合实际工程应用,选取120min作为粉末活性炭吸附污染物的平衡时间,通过试验得到粉末活性炭对污染物的吸附等温线,结果如图4所示。

图4粉状活性炭对农药污染物的吸附等温线

由图4可以看出,粉末活性炭对2,4滴的Langmuir吸附等温线模型的拟合稍差,与Freundlich吸附等温线模型的拟合相关度较好。Langmuir吸附等温线的应用有一定的假设前提,假设吸附剂表面的吸附能是均匀分布的,吸附是单分子层的,当达到单层饱和时,其吸附量最大,被吸附在吸附剂表面上的吸附质不再迁移;到达动态平衡状态时,吸附和脱附速度相等。而粉末活性炭对2,4滴的 Langmuir吸附等温线模型拟合差,可能说明粉末活性炭对2,4滴的吸附不是单分子层吸附,存在多分子层吸附。

3结论

(1)粉末活性炭可有效去除2,4滴污染物,吸附时间越长,去除率越大,240min便可将污染物的浓度降至《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)限值以下,整个吸附可分为快速去除、去除率缓慢增长和平衡吸附期3个阶段。

(2)与准一级动力学方程相比,准二级动力学方程拟合曲线能更好地与数据点重合,相关系数为0.99,由准二级动力学方程计算得出的吸附容量值与试验中实际得到的吸附容量值很接近。

(3)粉末活性炭吸附2,4滴的Freundlich模型的拟合度要优于Langmuir模型,粉末活性炭对2,4滴的吸附存在多分子层吸附。

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